UNIVERSIDADE DE BRASÍLIA / INSTITUTO DE GEOCIÊNCIAS

TESE DE DOUTORADO N^o 077

CINTIA MELAZO DIAS

DATA DA DEFESA: 16/10/2006
ÁREA DE CONCENTRAÇÃO: Processamento de dados em geologia e análise ambiental
ORIENTADOR:  Prof. Roberto Ventura Santos(UnB)
EXAMINADORES:  Prof. Elton Luiz Dantas (UnB); Prof. José Affonso Brod (UnB); Profa. Mercedes Maria da Cunha Bustamante (UnB/IB); Dr. Jose Marcus De Oliveira Godoy (CNEN)

Palavras-chave: Brasil, carbono-14, usinas nucleares, PWR, efluentes gasosos, ar atmosférico, vegetação, solos, AMS

Área de trabalho: Região de Angra dos Reis, no estado do Rio de Janeiro, onde localiza-se a Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto (CNAAA)

RESUMO

 O ¹⁴C é o único isótopo radioativo do carbono. Possui meia-vida de 5730 anos e é formado na estratosfera inferior (75 %) e na troposfera superior (25 %) via absorção de nêutrons, originários da radiação cósmica, por átomos de nitrogênio 
(¹⁴₇ N+¹₀n->¹⁴₆C+¹₁H). Usinas nucleares também produzem ¹⁴C, em menor quantidade relativa à produção natural, mediante reação dos nêutrons da fissão e átomos de oxigênio e nitrogênio, principalmente. Esses elementos estão presentes no combustível e moderador e/ou refrigerante (nitrogênio ocorre como impureza). O ¹⁴C liberado se transforma em ¹⁴CO₂ e incorpora-se à cadeia alimentar pelo processo da fotossíntese. Devido à sua longa meia-vida e importância biológica, quantificar as emissões tornou-se obrigatório em vários países no mundo.
No Brasil, a Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto (CNAAA) possui três plantas do tipo PWR, duas em operação, Angra I (657 MWe) e Angra II (1350 MWe), e a terceira, Angra III (1309 MWe), ainda em fase de construção. Angra I é um reator de fabricação americana (Westinghouse) e Angra II e III, alemã (Siemens). O objetivo desta pesquisa foi medir as concentrações de ¹⁴C nos efluentes gasosos (termo fonte) liberados pelas usinas de Angra I e II, bem como em amostras ambientais - ar atmosférico, plantas e solos - coletadas na área de influência da CNAAA (até cinco km de distância dos reatores). A tese está dividida em duas partes. A primeira consiste de extensa revisão sobre o assunto e a segunda é composta por quatro artigos.
O artigo (1) trata da investigação das concentrações de ¹⁴C liberadas nos efluentes gasosos de Angra I e Angra II. Para amostragem em Angra I, um painel foi desenvolvido e implementado em junho de 2005. O ¹⁴C pode ser emitido em diferentes formas químicas: CO₂ e hidrocarbonetos, principalmente. Em PWRs, os hidrocarbonetos são liberados preferencialmente (80 %). No sistema de Angra I, tanto os hidrocarbonetos como o CO₂ foram amostradas. Em Angra II, o painel de amostragem funciona desde o início da operação da usina (2001), mas não discrimina as diferentes frações químicas. Os hidrocarbonetos são transformados em CO₂ com o uso de um catalisador. O método da cintilação em meio líquido foi utilizado para as medidas das amostras.
No artigo (2) discute-se a dispersão atmosférica do ¹⁴C com base nos resultados das análises de ar atmosférico coletado até três km de distância da CNAAA e em diferentes setores do vento. Na amostragem, empregou-se uma bomba de ar acoplada a um vidro borbulhador contendo solução de NaOH. À solução borbulhada, adicionou-se BaCl₂ para precipitação do BaCO₃. Para as medidas das amostras de BaCO₃ foi utilizado o sistema de espectrometria de massa com único estágio de aceleração (SSAMS), localizado do Laboratório de Datação Radiocarbônica do Departamento de Geologia da Universidade de Lund, em Lund, na Suécia.
O artigo (3) traz os resultados dos níveis de ¹⁴C medidos em gramíneas coletadas até uma distância de cinco km dos reatores, em diferentes direções do vento. As amostras foram medidas com uso do SSAMS.
O quarto e último artigo envolve a análise dos solos para investigação de acúmulo de ¹⁴C devido ao funcionamento das usinas. Os solos foram coletados numa distância de, aproximadamente, um km dos reatores, na direção preferencial dos ventos, e a 50 km dos mesmos, numa área de preservação (testemunha), fora da influência das usinas. As medidas foram feitas com o uso do SSAMS. Medidas de carbono total, δ¹³C e ¹³⁷Cs também foram realizadas.

     
UNIVERSITY OF BRASILIA / INSTITUTE OF GEOSCIENCES

PhD THESIS N^o 077

DATE OF ORAL PRESENTATION: 16/10/2006
TOPIC OF THE THESIS: Data processing in geology and in environmental analysis
ADVISOR:  Prof. Roberto Ventura Santos (UnB)
COMMITTEE: Prof. Elton Luiz Dantas (UnB); Prof. José Affonso Brod (UnB); Profa. Mercedes Maria da Cunha Bustamante (UnB/IB); Dr. Jose Marcus De Oliveira Godoy (CNEN)

KeyWords:  Carbon-14, Brazilian nuclear power plants, PWR, gaseous effluents, atmospheric air, vegetation, soils, AMS

ABSTRACT

 ¹⁴C is a is a long-lived beta-emitting nuclide (T_1/2 = 5730 years) produced naturally in the upper atmosphere as a result of reactions between neutrons and stable ¹⁴N(¹⁴N(n,p)¹⁴C). Although in a lesser extent, nuclear power plants produce ¹⁴C as well during their routine operation. Since it is converted in ¹⁴CO₂ and mixed throughout the atmosphere, it is incorporated into plant tissues, via photosynthesis process, and hence in food chain. Because of the biological importance of ¹⁴C and long half-life, it is of interest to quantify the amounts released by nuclear industry.
The Brazilian nuclear central named Nuclear Central Admiral Álvaro Alberto (CNAAA) has two nuclear reactors of PWR type in operation, Angra I (657 MWe) and Angra II (1350 MWe), and one under construction, Angra III (1309 MWe PWR). The aim of this study was to determine the strength of the sources and the ¹⁴C content in the environment through analyses of air, vegetation and soils taken within 5 km (the influenced area) of CNAAA. The thesis consists of an extensive review about the subject (part one) and of four papers (part two).
The first paper is about the determination of ¹⁴C concentrations released by reactors (source strength). For Angra I, a device was developed in order to sample the gaseous effluents and for Angra II, a commercial monitoring system had already been implemented since its initial operation (2001). The ¹⁴C can be emitted as hydrocarbons, CO or CO₂, depending on the type of reactor. For PWRs, the main chemical form released is hydrocarbons (80 %). The monitoring system of Angra I was planned to determine both CO₂ and hydrocarbon fractions but in Angra II, all hydrocarbons are converted to CO₂ by using a Pd/Al₂O₃ catalyst at 450 °C. The liquid scintillation was the method employed to measure the samples.
The second one concerns the atmospheric dispersion of the released radiocarbon through measurements of air samples taken with 3 km from power plants, in five different wind directions. The sampling system consisted of a pump connected to a trapping column filled with 3 M NaOH solution. The trapped CO₂ was, then, precipitated as BaCO₃ using a BaCl₂ solution. For the measurements, the single stage accelerator mass espectrometry system (SSAMS) was used. This system belongs to the Radiocarbon Laboratory located in Geology Department of Lund University, in Sweden.
The third paper is the investigation of ¹⁴C content in vegetation samples. Since food chain starts with plants, these measurements are useful to estimate radiation exposure to local population. Grass samples were taken up to five km from power plants, in seven different wind directions. The SSAMS was employed for the analyzes.
The last paper involves the study of soils taken just close to power plants (within 1 km) and at 50 km far from them, in a testimony area. Not only ¹⁴C content was determined but analyzes of d¹³C, total C and ¹³⁷Cs were also made. SSAMS was used for the ¹⁴C measurements.